环流反应器广泛应用于化工、环境工程、生物技术等领域[1]，包括废水处理、脱硫尾气吸收、细胞培养等。气升式环流反应器综合了鼓泡塔和搅拌反应器的性能，具有较好的质热传递性、良好的固体悬浮和快速混合性能[2]。根据流体流动形式的不同，气升式环流反应器可分为两种：①依靠外部通道形成的外环流反应器；②在反应器内部形成液体循环的内环流反应器，通过一个垂直挡板或导流筒将反应器分成上升管和降液管。
工业应用中的环流反应器内通常是气液两相、液固两相或气液固三相，流动情况复杂，液体循环量是衡量环流反应器流动特性和进行环流反应器设计的重要参数。Wu等[3]利用粒子图像测数(particle image velocimetry，PIV)测定了内循环气升式环流反应器下降区的速度矢量图；刘永民等[4]以空气和水为研究体系，采用脉冲示踪技术测定环流液速，提出了多种流型的循环液速的经验关联式；张文飞等[5]以空气-水-石英砂为体系，用电导脉冲法测定循环液流速，考虑了三相流动中固体颗粒相互作用产生的能量损失，建立了液体循环量的预测模型。
虽然通过一定的实验检测技术能够预测液体循环量等关键参数，但由于多相流体系的复杂性，单纯依靠实验和理论很难完全准确地描述反应器内部复杂的流动特性。随着计算机和数值算法的快速发展，依靠流体力学数值计算的方法能够预测环流反应器中复杂的流动和传递行为。
目前，文献中关于气升式环流反应器的数值模拟多集中于内环流导流筒式反应器和外环流反应器[6-7]，而针对垂直挡板形成的多室内环流反应器的数值模拟研究较少。液相氧化脱硫工业装置多应用垂直挡板式内环流反应器。以下针对液相氧化脱硫内环流反应器的内部流动特性进行计算流体力学(computational fluid dynamics, CFD)模拟研究，提出液体循环量的关键影响参数，将液体循环量和酸气吸收效果关联起来，以期为实际生产操作提供指导。
液相氧化脱硫反应器简图见图 1。由图 1可知：反应器由10个腔室组成，其中3个吸收区与2个再生区为升液区，酸气或氧气从腔室底部进入反应器；1个反应区、1个脱气区和3个降液区的溶液流动方向为由上至下；各腔室之间以溢流板和折流板分隔，溶液在密度差的推动力下进行循环。
H2S酸气进入反应器的吸收区与络合铁溶液反应，H2S被氧化成硫后进入溶液，形成富液。在反应区内，溶液中残留的少量H2S继续与络合铁反应，避免在氧化区直接与氧气接触生成副产物。空气进入反应器的氧化区，当富液流经氧化区时，二价铁离子被空气氧化成三价铁离子，使溶液得到再生。再生后的溶液流经脱气区脱除气泡，硫单质在重力作用下进入锥体，同时，溶液进入吸收区继续吸收H2S酸气，完成循环。
反应液为螯合剂溶液，铁离子质量分数约为500 μg/g，螯合剂质量分数约为550 μg/g，碱度(以KHCO3计)约为50 g/kg，硫代硫酸盐质量分数约为60 g/kg；酸气中H2S体积分数为3%。选择VNSBL插入式靶式流量计测量脱气区在不同酸气和空气流量下的液体循环量。
不同工况条件下酸气、空气流量(20 ℃，101.325 kPa，下同)及液体循环量试验数据如表 1所列。
图 2为不同酸气和空气流量下液体循环量随时间的变化情况。由图 2可知，各工况下钯式流量计测得的液体循环量较稳定。
液相氧化脱硫反应器为气液固三相流动，内部流动规律复杂，仅依靠小试和工业试验很难准确描述反应器内部的流动状态，且工业运行成本较高，利用CFD模拟技术对反应器进行流体力学仿真模拟，能够获得反应器内部的流动状态，可用于指导生产。由于液相氧化脱硫反应器并非轴对称结构，为了得到更加精准的流场信息，采用三维模拟，仿真计算模型如图 3所示。
利用ANYSY Meshing软件进行非结构网格划分，再用FLUENT软件将四面体网格转化为多面体网格，以减少网格数量，节约计算资源。
本次仿真模拟以长庆某天然气净化厂液相氧化脱硫多室内环流反应器为研究对象，研究反应器内部的关键流体特性含气率和液体循环量。反应器内部流动复杂，虽然包含气液固三相，但反应器内部固体含量低，且液体环流主要是由于气体喷射动能和上升区与下降区压力差引起的循环流动，因此，对反应器内的气液两相流动进行模拟。
气液两相流仿真包括欧拉-欧拉方法和欧拉-拉格朗日方法，当分散相含气率相对较高时，欧拉-欧拉方法的优势相对明显，对大型工业反应器的模拟更加经济有效[8]。因此，本研究采用欧拉-欧拉方法进行仿真，液体是连续相，气体是离散相。连续相为络合铁溶液，离散相为H2S气体，不考虑相间的质量传递，初始液面高4 m。反应器进口采用速度进口边界，出口采用压力出口边界。
相之间的作用力包括曳力(FD)、升力(FL)、湍流耗散力(FTD)、虚拟质量力(FVM)、壁面润滑力(FW)和表面张力(FST)。研究表明，虚拟质量力的加入对结果影响不大[9]，可以忽略，相间相互作用力模型或取值见表 2。
以表 1的工况进行多相流模拟，计算得到的液体循环量与试验结果对比见表 3，相对误差小于10%，说明欧拉-欧拉多相流模型和其他模型参数、边界条件设置能很好地反映反应器内部的流体力学特性。
以酸气流量为3 400 m3/h、空气流量为1 750 m3/h为例，图 4为反应器内部液体在气体升力作用下的流动发展过程。由图 4可知，反应器内部液体从折流板底部进入升液区，在升力作用下，从对应的溢流板顶部流出该区域，进入降液区，实现多室内循环。
随着流动的发展，反应器内部有涡流存在，涡流中心速度较低，硫磺会在此发生沉积。从现场照片来看(图 5)，反应器内部确实出现了硫磺的堵塞。
在已验证模型的基础上，更改酸气流量和空气流量进行仿真模拟，得到不同酸气流量、空气流量下的液体循环量数据，图 6和图 7分别为液体循环量和酸气流量、空气流量的关系曲线。由图 6和图 7可知，酸气流量增加或空气流量增加均能增加液体循环量，这是因为气量增加，反应器内含气率增加，流体升力增加。
对不同酸气流量、空气流量下的液体循环量数据进行拟合，得到液体循环量与酸气流量和空气流量之间的关系式。
当酸气中H2S体积分数不超过3%时，液体循环量与酸气流量、空气之间的关系式见式(1)，线性回归的拟合优度见式(2)。
式中：z为液体循环量，m3/h；x为酸气流量，m3/h；y为空气流量，m3/h；R2为线性回归的拟合优度，无量纲。
1) 欧拉-欧拉两相流模型能够准确地预测液相氧化脱硫反应器内液体循环量。
2) 当酸气中H2S体积分数不超过3%时，液体循环量(z)与酸气流量(x)、空气流量(y)之间的关系式为：z=-474.996+0.358x+0.487 3y。
2024, Vol. 53 Issue (2): 34-38 2024, Vol. 53 Issue (2): 34-38